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要解绑小天才儿童电话手表的管理员，可以通过以下步骤操作。
1、使用管理员权限登录小天才APP。
2、在APP的底部菜单栏中点击“更多”选项。
3、在此界面中找到并点击“绑定与解绑”。
4、点击想要解绑的管理员头像，选择右侧的“解除绑定”。
5、确认解除绑定后，管理员就成功解绑了。
在进行解绑操作时可能需要输入管理员的账号密码或进行其他验证，不同版本的小天才APP操作可能略有差异，建议根据使用的具体版本进行操作，解绑后，该管理员将失去对该儿童电话手表的管理权限。
仅供参考，如果仍无法解绑，建议查看小天才儿童电话手表的官方说明或联系售后服务中心以获得帮助。